«La Comédie-Française chante Gainsbourg» est une véritable création audiovisuelle et les acteurs de ce film musical sont les six comédiens-musiciens issus de la nouvelle génération de la Comédie-Française, qui ont conçu, monté et créé le spectacle dans sa version scénique : Les Serge (Gainsbourg point barre). Dans la lignée de «La Comédie-Française chante Boris Vian» et «L'Interlope», Stéphane Varupenne et Sébastien Pouderoux ont réuni plusieurs de leurs camarades de la Troupe, également musiciens et chanteurs : Benjamin Lavernhe, Noam Morgensztern, Rebecca Marder et Yoann Gasiorowski.